Nat. Rev. Mater. | 大型语言模型驱动的网状化学创新_可思数据

网状化学研究分子构筑单元的连接，形成金属-有机框架（MOFs）和共价有机框架（COFs）等晶态扩展结构。大型语言模型（LLMs）作为生成式人工智能，可助力研究者从文献中提取知识、设计材料、收集与解析实验数据，从而加速科学发现。本综述探讨LLMs在研究中的应用，包括提示工程、知识与工具增强及微调优化。我们讨论如何构建“化学感知”模型，使其适配特定任务，并融入网状化学实践，将传统的“合成-表征-应用”经验驱动流程转化为基于合成-结构-性质-性能关系的发现循环。此外，我们探讨模块化LLM智能体如何嵌入多智能体实验系统（如自驱动机器人实验室）以优化繁重任务、辅助化学家，并降低LLMs在晶体生长等复杂问题中的应用门槛。本研究为计算与实验化学家提供洞见，助力LLMs在网状化学及更广泛材料科学领域的材料发现。

背景

网状化学通过强键连接分子构筑单元，构筑晶态扩展结构，为材料设计与发现提供广阔空间。其高度可调的构筑单元已催生大量网状化合物，包括金属-有机框架（MOFs）、共价有机框架（COFs）、沸石咪唑骨架（ZIFs）及分子编织。然而，这一几乎无限的设计空间仍未被充分探索。传统的试错法依赖专业知识，难以扩展，限制了研究进展。

近年来，生成式人工智能（AI）迅速发展，其中大型语言模型（LLMs）因其自然语言处理、化学知识整合及工具应用能力，吸引了化学与材料领域的关注。LLMs可自适应提取文献化学数据，自动化合成流程，助力解决气候变化、清洁能源、空气与水污染及健康问题，提升实验效率。然而，对于缺乏经验的化学家而言，如何优化LLM代理并融入现有工作流仍具挑战。

本综述探讨LLMs如何革新网状化学，尤其是对合成-结构-性质-性能关系的理解，从而加速材料发现。我们介绍LLMs的基础应用技术，解析其在实验室的潜在价值，旨在激发创新应用，降低技术壁垒，为希望探索LLMs潜力的计算与实验化学家提供关键洞见。

大型语言模型基础

大型语言模型（LLMs），如GPT、Claude、Gemini和LLaMA系列，是基于变换器架构的深度神经网络，具备亿级参数，能够识别并生成类人语言模式。LLMs可通过多模态扩展处理文本、图像、视频等数据，拓展其应用领域。本文聚焦如何优化LLMs，使其适应网状化学任务。

提示工程

提示工程通过优化输入指令，提高LLMs的响应质量，降低对编程的依赖。例如，指令“请将以下合成条件整理成表格”可引导模型提取关键信息并生成结构化输出。

减少幻觉：要求模型仅基于提供的文本回答，避免生成虚假信息。
提供详细指令：用明确参数（如“金属-配体比、反应温度”）替代模糊描述。
指定输出格式：预设模板，确保结果一致，便于后续处理。

此外，可通过少样本学习提供示例提高分类和提取精度，或采用链式思维分解复杂任务，如自动化合成流程。

增强技术

增强技术分为数据增强与工具增强，拓展LLMs能力。

数据增强：结合检索增强生成（RAG）访问最新文献、数据库，提升准确性并减少幻觉。
工具增强：LLMs可调用外部计算工具，如分子质量计算、结构转换、合成规划等，提高专业任务的执行能力。

微调优化

微调LLMs可通过特定数据集（如合成条件、材料性质等）调整模型权重，使其适应特定任务。常见方法包括全量微调、指令微调和参数高效微调。相比提示工程和增强技术，微调可让模型学习更深层次的模式，提高任务适配性，但也更依赖高质量数据与计算资源。对于初学者，可使用API支持的微调方式，以降低技术门槛。

综合来看，LLMs结合提示优化、增强工具及微调，可极大提升其在网状化学中的应用潜力，加速材料发现进程。

实践场景与工作流程

在掌握了LLMs的任务优化方法后，下一步是将其应用于网状化学研究。以下案例展示了数据挖掘、材料设计及优化方面的具体实践经验。

数据挖掘

网状化学研究者需要从复杂文本中提取知识，以理解合成-结构-性质关系。传统数据整理依赖人工标注或编程，难以扩展。LLMs可自动执行文献筛选、语义分析、命名实体识别及后处理，实现高效数据挖掘。例如，在提取MOF合成参数时，LLMs可识别相关文献，抽取金属、配体、溶剂、反应时间和温度等信息，并输出结构化数据。此外，多模态LLMs还能解析图像，如判别热重分析或氮吸附等实验数据。

尽管LLMs可标准化部分数据，但不同文献中的命名差异（如MOF-74 vs. CPO-27）仍构成挑战。未来，可通过多代理LLM系统或微调优化，提升数据一致性。同时，LLMs可辅助数据处理，如分子名称转换、计算浓度、检测异常值等，减少实验人员负担。

网状框架设计

由于网状框架的结构变体几乎无限，人工穷举十分困难。LLMs作为生成式AI，可快速生成新型构筑单元及框架，并结合ML评估其合成可行性与性质，缩小筛选范围，加速材料发现。

研究表明，LLMs可基于MOF构筑单元数据集，学习有机配体编辑规则（如官能团修饰、分子骨架调整、杂原子引入），生成合理分子。实验表明，经过微调的GPT-3.5模型在MOF配体生成任务上的准确率大幅提高。此外，LLMs还能辅助晶体结构文件（CIFs）生成，推动高通量计算筛选。

在材料性质预测方面，LLMs可通过工具增强与计算软件（如Zeo++、PoreBlazer、RASPA）联动，分析孔隙率、气体吸附、热稳定性等指标。未来，LLMs可整合各类ML模型，实现材料设计、筛选、优化的闭环。

合成探索与自动化

结晶是网状化学研究的核心，决定了材料表征和质量。然而，合成条件的微小变化可能显著影响结晶，导致筛选过程漫长且经验依赖性强。LLMs可在以下方面优化合成流程：

实验指导：提供实验方案，预测合成结果，并结合人机迭代调整策略。研究表明，LLMs可协助文献调研、配体合成、MOF筛选等任务，提升研究效率。
预测合成结果：结合ML模型，预测特定条件下的框架形成概率，从而优化参数，减少实验负担。例如，基于GPT-4开发的ML模型已实现>90%的单晶形成预测准确率。
自动化实验：LLMs可集成实验室机器人，实现高通量合成筛选。例如，多代理LLM系统可协同执行文献挖掘、数据分析、ML优化、机器人合成及实验安全监控，显著缩短优化周期。